在1910年,克劳利遇到德国Ordo Templi Orientis(O.T.O.)组织的领袖希欧多尔˙瑞斯(Theodore Reuss)这个团体隶属于共济会,并声称他们发现实践魔术的最高秘密,但是只有他们的高级干部才能获知这个秘密。所以克劳利就加入了O.T.O.并于1921年成为其领袖之一,同时出版了他的作品『吸毒恶魔的日记』(Diary of a Drug Fiend)。
他於1915年至1919年住在美国,并於1920年在他的西西里岛别墅建立了一间传拨他思想的修道院。1929年,他与他的第二任妻子玛莉亚˙特丽莎(Maria Teresa de Miramar)在夏威夷结婚,并同时出版了一本重要的魔术巨著『魔术理论与实行』(Magick in Theory and Practic)。
克劳利最后死於1947年12月1日。
克劳利对世人的一项贡献是它设计的塔罗牌--『克劳利˙透特塔罗牌』,在克劳利的教诲下由佛萝妲˙赫瑞丝夫人绘制(Freda Harris)。克劳利并且於1943年将他对塔罗牌的研究撰写成『透特之书』(The Book of Thoth)一书,但是克劳利˙透特塔罗牌直至1969年才出版。